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生物工程学院赵群教授团队在《Coordination Chemistry Reviews》发表氮杂环卡宾(NHC)催化在酶促反应中的研究进展

发布日期:2025-12-16  来源:生物工程学院

近期,我校生物工程学院赵群教授团队系统综述了氮杂环卡宾催化在酶促反应中的研究进展,并以“N-heterocyclic carbene (NHC) catalysis in enzymatic organic synthesis”为题正式发表于Coordination Chemistry Reviews。

自从1991年Arduengo第一次分离得到稳定的游离氮杂环卡宾以来,其作为一种高效的配体和催化剂得到了迅速的发展,由于氮杂环卡宾(NHC)的极性反转特性,它在有机合成中构建复杂分子的地位举足轻重。NHC通过卡宾碳原子与金属中心配位可以形成[NHC-M]配合物,NHC配体强大的给电子能力、卓越的稳定性和高度的可调性与过渡金属丰富的反应性相结合,催生出了一大批性能远超传统催化剂的明星分子,如Grubbs II代催化剂等。鉴于[NHC-M]在合成化学领域的广泛应用,赵群教授以第一作者身份综述了此类复合催化剂在合成化学相关领域的研究进展,该工作发表于Chemical Reviews(DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00634)。

酶促合成反应作为现代合成化学中关键组成部分,在学术界以及化学和制药工业中发挥着日益重要的作用。随着蛋白质工程与高通量筛选技术的发展,研究人员能够对酶的结构进行快速精准改造,从而拓展其催化能力,实现超越天然反应范围的多种转化。氮杂环卡宾催化最初受到硫胺素二磷酸依赖酶催化的生化反应机制启发,其发展又反向推动了酶促合成方法学的创新。过去二十年间,融合NHC催化的酶促合成反应研究取得了显著进展,通过工程化改造硫胺素二磷酸依赖酶,已成功实现了多种挑战性的不对称合成反应,包括交叉Benzoin缩合、Stetter反应以及不对称自由基转化等。

鉴于此,赵群教授结合自身在NHC方面的研究基础,以通讯作者身份综述了氮杂环卡宾(NHC)催化在酶促反应中的研究进展。该综述首先详细介绍Benzoin缩合、Stetter反应及近年来新兴的不对称自由基转化的研究进展;进而探讨了该类酶促反应在原位羰基偶联、甲醛聚糖反应、手性1, 2-氨基醇及手性邻二醇合成中的应用;同时,简单介绍了基于氮杂环卡宾-金属配合物构建的人工金属酶以及含硫胺素类似物的金催化剂体系的最新进展;最后,对硫胺素二磷酸依赖酶在有机反应中的发展进行了总结和展望,旨在为氮杂环卡宾催化在酶促合成反应领域的进一步研究提供一定的指导作用,鼓励更多的研究者在合成化学与合成生物学交叉领域继续探索这一兼具强大功能与多样性的催化策略。

陈旭副研究员为该论文第一作者;博士生干雅梅、唐娟和硕士生李涛、程明辉、贾亚聪通过分工协作方式深度参与了本论文的写作;必威betwayApp下载周志教授和西湖大学战春君研究员对本论文提出了宝贵的修改建议;美国罗格斯大学Michal Szostak教授对本论文提出了建设性的写作建议;必威betwayApp下载生物工程学院为第一通讯单位。上述工作得到了江苏合成生物学基础研究中心(资助编号BK20233003)、中央高校基本科研业务费(JUSRP202504019和JUSRP202501048)、无锡市科技发展基金项目(K20241034)的资助。

论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0010854525008896

图1 图文摘要

图2氮杂环卡宾(NHC)催化在合成化学中的研究进展

图3氮杂环卡宾(NHC)催化在酶促反应中的研究进展

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编辑:陈旭

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